1752 erwarb Maria Theresia die gesamte Belvedere-Anlage, ohne diese vorerst tatsächlich zu nutzen. Die kaiserliche Arcierenleibgarde bezog ab 1764 bis zum Ende der Monarchie Teile des Unteren Belvedere. Zu dieser Zeit wurden auch die an das Corps de logis anschließenden Orangerieflügel für Wohnzwecke adaptiert. Immer wieder sollten dort in der Folgezeit Mitglieder der kaiserlichen Familie Wohnung beziehen – darunter Prinzessin Marie Thérèse Charlotte, Tochter von Louis XVI. und Marie Antoinette.
1766 ließ Maria Theresia dreizehn marmorne Statuen von Herrschern aus dem Haus Habsburg in das untere Schloss bringen. Diese Absicht, dem Anwesen mit einer Art Familiengalerie einen habsburgischen Stempel aufzudrücken, wurde in den 1770-er Jahren mit den beiden Statuen des Kaiserpaares von Franz Xaver Messerschmidt und Gemälden fortgesetzt. Die großen Statuen mussten um 1800 weichen, weil der seines Landes verlustig gegangene Erzherzog Ferdinand hier – bis 1804 – mit seiner Familie einzog.
Durch den am 26. Dezember 1805 geschlossenen Frieden von Pressburg fiel Tirol mit Vorarlberg an Bayern. Dadurch kam es zum Abtransport der Ambraser Sammlung, die schließlich im Unteren Belvedere aufgestellt wurde. Bereits anlässlich des Wiener Kongresses 1814/15 waren große Teile davon zu besichtigen. Neben den Kunstschätzen aus Tirol wurden im 19. Jahrhundert auch die kaiserlichen Sammlungen ägyptischer und antiker Kunst im Unteren Belvedere präsentiert. Diese Bestände wurden bis 1891 in das damals neu errichtete Kunsthistorische Museum am Burgring gebracht.
Zwischen 1899 und 1914 lebte Erzherzog Franz Ferdinand mit seiner Familie im Oberen Belvedere. In den Nebengebäuden des Unteren Belvedere waren zu dieser Zeit die Militärkanzlei und eine Garage untergebracht.
Die Suche nach Räumlichkeiten für ein Museum zeitgenössischer Kunst führte um 1900 zu dem Beschluss, das Untere Belvedere als Ausstellungsgebäude zu nutzen, sodass 1903 dort die Moderne Galerie eröffnet wurde. Für die kaiserliche Antikensammlung – insbesondere für die zahlreichen neu hinzugekommenen Objekte aus Ephesos – wurde der Osttrakt des Unteren Belvedere adaptiert. Von 1923 bis 2007 war im Unteren Belvedere das Österreichische Barockmuseum untergebracht, das ab 1934 – nach der Verlagerung der Ephesos-Sammlung – das gesamte Schloss für sich einnahm. Nach einer grundlegenden Restaurierung wird dieses Gebäude heute für Sonderausstellungen genützt.
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