1752 erwarb Maria Theresia das Schloss, ohne es allerdings tatsächlich zu nutzen. Lediglich die kaiserliche Arcierenleibgarde bezog ab 1764 bis zum Ende der Monarchie Teile des Unteren Belvedere. Infolge der französischen Revolution diente das Untere Belvedere kurze Zeit (bis 1804) als kaiserliche Residenz. In den napoleonischen Kriegen brachte man die Sammlung von Schloss Ambras vorübergehend (mit Unterbrechungen bis 1891) hier unter.

Zwischen 1899 und 1914 lebte Erzherzog Franz Ferdinand mit seiner Familie im Oberen Belvedere und brachte im Unteren Belvedere nur die Militärkanzlei unter.

Die Suche nach Räumlichkeiten für ein Museum zeitgenössischer Kunst führte um 1900 zu dem Beschluss, das Untere Belvedere als Ausstellungsgebäude zu nutzen, sodass 1903 dort die Moderne Galerie eröffnet wurde. Für die kaiserliche Antikensammlung wurde der Osttrakt des Unteren Belvedere adaptiert.

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